Modulating Surface Cation Concentration via Tuning the Molecular Structures of Ethylene Glycol-Functionalized PEDOT for Improved Alkaline Hydrogen Evolution Reaction
Hsun-Hao Lin, Hsuan-I Liang, and Shyh-Chyang Luo
JACS Au 2024, 4, 8, 3070–3083
國立臺灣大學 材料科學與工程學系 羅世強教授
電化學析氫反應在可再生能源的研究中扮演重要角色,其中對鹼性析氫反應機制的研究尤為重要。近期研究顯示,溶液中的鹼金屬陽離子對多種催化劑的析氫反應效率有顯著影響,這些陽離子可透過與水分子間的非共價作用影響水的分解,進而改變析氫反應效率。本研究將不同種類的乙二醇官能化聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)以電化學聚合的方式塗布在泡沫鎳電極上,測量其在鹼性環境下的析氫反應效率。PEDOT及其衍生物具有優異的電化學性質和穩定性,且可透過引入不同官能基來調節表面性質和電化學活性,因此被廣泛應用於電化學領域中。然而,過去的研究指出,PEDOT本身並無法作為有效的析氫反應催化劑,反而可能阻塞反應活性位點,導致反應效率降低。有趣的是,在塗布上EG官能化PEDOT後,所有電極的析氫反應效率均有所提升。為解釋此現象,我們使用電化學阻抗分析、電化學石英晶體微天平和X射線光電子能譜等技術,研究析氫反應過程中電極表面之離子環境。結果顯示,官能化PEDOT薄膜可藉由其EG基團與鹼金屬陽離子間的作用,提升電極表面之局部陽離子濃度,並透過陽離子與水的非共價作用促進水的分解,進而提升析氫反應效率。