Yu-Wei Chen, and Vincent C.-C. Wang
J. Phys. Chem. C 2024, 128, 45, 19071–19084

國立中山大學 化學系 王琢堅助理教授

近來，發展異相電催化劑材料，例如有機金屬框架電催化劑 (electrocatalytic MOF)及聚合物電催化劑(redox polymer)，用於能源相關的反應，為熱門研究主題。因其較易調控催化中心和具有高數目的催化中心。然而，由於這些材料結構的複雜，常用的電化學分析工具，例如循環伏安法，其伏安圖(voltammogram)結果複雜，不易解析，因此限制對催化機制及速率決定步驟的理解，進而影響催化劑材料的優化。本研究針對異相電催化中的多電子氧化還原反應，開發了一套適用於二維結構(monolayer)與三維結構的電催化動力學模型。考慮在材料中的電荷傳遞、反應物擴散、催化反應及在電極表面電荷轉移動力學參數，並系統性地探討這些參數對steady-state伏安圖的影響。藉此，剖析上述不同動力學參數作為速率限制步驟(rate-limiting)下的特徵與條件，建立一套用於分析steady-state電催化伏安圖的實用工具。此外，本研究發現，在設計三維多層電催化材料時，除了需注重在材料內部安置高活性催化中心外，還應考慮電荷傳遞與反應物擴散的影響，以提升催化效能。總結而言，本研究所開發的異相電催化動力學模型，提供學界設計此類異相催化劑的建議與指導方針，並提供分析多電子伏安圖結果的方法，用於辨識速率決定步驟，以進一步優化異相電催化劑。