Sulfonylimide-Based Single-Ion-Conducting Porous Organic Polymer Electrolytes for Enhanced Performance of Solid-State Lithium Batteries
Pin-Jyun Chen, Jaturon Kumchompoo, Bo-Lin Chen, Yun-Chen Chuang,
Yun-Chen Chuang, Bei-Chun Liao, Chia-Chen Li, and Jyh-Tsung Lee
ACS Appl. Mater. Interfaces 2026, 18, 7, 11259–11272
國立中山大學 化學系 李志聰教授
具高離子導電度與良好界面穩定性的固態電解質對於下一世代鋰電池的發展至關重要。傳統固態電解質中，濃度極化會加速固態電解質界面層（SEI）與陰極電解質界面層（CEI）的生成，進而限制電池的性能。本研究報導鋰磺醯亞胺的單離子導體多孔有機聚合物(lithium sulfonylimide-based single-ion-conductor porous organic polymer, Li-SSP)電解質，其抑制陰離子的移動並促進Li+傳輸。透過4-bromo-N-((4-aminophenyl)sulfonyl)benzenesulfonamide與1,3,5-triethynylbenzene 之 Sonogashira 反應合成Li-SSP。紅外線光譜確認其化學結構，而BET分析顯示該材料具有介孔與微孔結構，比表面積高達 271 m2 g−1。多孔骨架中固定的陰離子基團提供連續的Li+傳導通道，有效降低濃度極化並提升電化學穩定性。由lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (LiTFSI)、poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) (PVDF-HFP)與Li-SSP所組成的複合電解質，在30 °C下展現4.04 × 10−4 S cm−1的高離子導電度，及0.70的高Li+遷移數，高於一般LiTFSI/PVDF-HFP電解質的0.18。Li∥Li對稱電池在低過電位條件下可穩定進行超過400小時的鋰沉積/剝離，顯示優異界面相容性。此外，採用Li-SSP複合電解質的LiFePO4電池在0.2C與5C下分別展現148.1與86.7 mAh g−1的高電容量，並在0.5C循環300次後仍維持96.1%的容量保持率。電子顯微鏡與X-光光電子能譜分析進一步證實形成了更薄且化學穩定的CEI膜，而降低界面阻抗。此Li-SSP電解質可提高Li+遷移數、提升界面穩定性以及增加循環壽命，為開發安全且耐久的固態鋰電池提供了一條具潛力的途徑。